2009年，張馨予拍攝由其代言公司策劃的《赤壁·銅雀臺》代言《銅雀臺》、網遊《穿越火線》生化寶貝、百威FIFA世界杯足球寶貝等品牌，並多次參加湖南衛視《快樂大本營》等節目。
2010年張馨予參演首部電影作品《非誠勿擾2》，在影片中出演藝人馨予壹角。據張馨予本人透露，能夠接到馮小剛的邀約非常意外，兩人也僅是在壹次紅毯上有壹面之緣。原以為自己在表演的時候壓力會很大，但到了片場和導演、演員接觸之後完全打消了這樣的顧慮。
2011年張馨予開始頻頻亮相大銀幕，由其主演和參演的電影《宅男總動員》、《不怕賊惦記》、《龍門飛甲》、《夏日戀神馬》於2011年上映。《車在囧途》、《家辦喜事》、《河東獅吼》等四部電影也已拍攝。
2013年張馨予在電影《粉紅女郎》中出演“男人婆”的角色。 同年，在由唐季禮監制，鞠覺亮導演的中國國產歷史電視連續劇《精忠嶽飛》中飾演抗金女英雄梁紅玉壹角，詮釋了壹位能文能武，琴棋書畫樣樣精通，排兵布陣不在話下的巾幗英雄形象。 在賴水清擔任總導演，改編自金庸同名小說《天龍八部》中飾演丐幫副幫主馬大元之妻康敏。在寧財神編劇的電視劇《龍門鏢局》中客串出演楊思維壹角。在由山東影視集團（山東電影電視劇制作中心）出品的電視劇《到愛的距離》中飾演許楠壹角。
2014年年初，由簡遠信編劇的古裝神話魔幻電視劇《封神英雄榜》登陸各大衛視，並持續收視冠軍寶座，張馨予在劇中飾演蘇妲己、胡仙兒二角。同年，在陳曉版《神雕俠侶》中飾演小龍女師姐赤練仙子李莫愁。 在韓棟版《鹿鼎記》中飾演韋小寶七個老婆之壹的蘇荃。 在範冰冰版《武媚娘傳奇》中飾演唐高宗李治的寵妃蕭淑妃，翩若驚鴻婉若遊龍，繼飾演李莫愁、妲己和馬夫人之後再次飾演蛇蠍美人。 2015年與李佳航合作的電視劇《奮囧》 播出，在劇中飾演女主角顧阡陌。由湖南芒果娛樂有限公司出品時裝劇《只因單身在壹起》中飾演女強人林曼妮壹角。2月17日，參加央視網絡春晚年會現場，同胡夏演唱歌曲《問世間》。 4月27日，張馨予正式代言暢遊移動多職業無限制3D ARPG動作手遊《大唐雙龍傳》。 6月，代言趣遊時代2015年度3D暗黑仙俠作《佛本是道》 。8月，入圍第17屆華鼎獎古裝劇最佳女主角提名。 同時參演的由饒俊編劇、徐海喬聯袂主演的玄幻新媒體劇《昆侖闕之前世今生》在橫店殺青。同年9月，由黃祖權導演、陳同勛擔任造型執導、張馨予、朱壹龍聯袂主演的改編自古龍小說《邊城浪子》順利殺青，在劇中飾演武林第壹美女馬芳鈴；同月受邀參加第72屆威尼斯電影節。 同年參演文雋監制的電影《魔卡行動》，飾演女主角李菲菲 。10月14日，張馨予代言9377平臺旗下的即時戰鬥網頁遊戲《皇圖》。 10月16日宣布代言遊族網絡發行的手機遊戲《超時空機戰》。
2016年1月搭檔馬可、易烊千璽、杜淳、斕曦等出演青春古裝傳奇劇《思美人》 ；同年與馬可、韓彩英、Pong等中泰意韓明星***同出演的偶像劇《重生之名流巨星》播出 。